First-Principles Calculations (DFT)
양자역학 수준에서 전자구조를 엄밀하게 계산하여 밴드 갭과 같은 유용한 전자구조적 성질을 얻어내고 원자간 상호작용 및 분자의 구조를 가장 엄격하게 얻는데 사용한다
개요
밀도범함수이론(DFT)은 경험적 매개변수에 의존하지 않고 양자역학의 기본 방정식으로 분자·물질 내 전자의 거동을 계산한다. DFT를 사용하여 머신러닝 역장 훈련용 참조 데이터를 생성하고, 단순한 모형이 포착하지 못하는 전자적 효과를 연구한다: 초임계수에서의 결합 절단과 형성, 이온과 주변 물 분자의 배위, 액체와 고체를 결합시키는 분자 간 약한 인력(분산 상호작용) 등이 해당된다.
현재 연구
참조 데이터 생성: 머신러닝 역장 훈련 데이터셋 구축을 위한 체계적 양자역학 계산. 수용액계, 전해질, 유기 분자 포함
반응계 전자구조: 초임계수 환경에서 화학 결합이 끊어지고 형성되는 과정 연구. 반응 중 전자 재배열이 고전 역장을 부적합하게 만드는 영역
벤치마킹: 일상적 사용에는 비용이 과다하지만 핵심 시험계에 확정적 참조값을 제공하는 고정확도 ab initio 방법(결합 클러스터 이론, 섭동 이론)에 대해 머신러닝 역장을 검증
용매화 열역학: 이온이 물에 녹을 때 방출·흡수되는 에너지와 물 분자의 배열 계산. 전해질 화학 이해의 기본량
방법론
두 가지 상보적 전산 접근을 사용한다. 벌크 액체와 고체-액체 계면 같은 주기계에는 평면파 DFT 코드(VASP, Quantum ESPRESSO)를, 분자 수준 계산에는 국소 기저 코드(Gaussian, ORCA)를 사용한다. 양쪽 모두 분산 보정(D3, D4, TS), 즉 표준 DFT 근사가 과소평가하는 경향이 있는 분자 간 약한 장거리 인력을 보정하는 경험적 보정항을 포함한다.
멀티스케일 체계에서의 역할
DFT가 생성한 참조 데이터는 DFT → MLFF → All-atom MD → CG-MD/DPD 순서로 시뮬레이션 계층 전체에 전파된다.